CN101251485A - 一种利用荧光光谱测量半导体量子点尺寸分布的方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种利用荧光光谱测量半导体量子点尺寸分布的方法。该方法通过实测半导体多量子点体系的PL谱；从有效质量近似下的含时微扰的薛定谔方程出发，计算半导体多量子点的PL谱；而后通过理论和实验PL谱对照获得量子点的尺寸分布，其中，PL谱的中心波长对应占比率最大的量子点的复合发光，而PL谱的形状对应尺寸的分布规律。本发明操作简便，耗时短；可以明确获得半导体多量子点体系的尺寸分布。

Description

一种利用荧光光谱测量半导体量子点尺寸分布的方法

技术领域

本发明涉及一种利用荧光光谱测量InAs/GaAs或InAs/InP半导体量子点尺寸分布的方法。

背景技术

自组织生长模式是目前较为常用的量子点生长方式。在实际器件应用中，为了优化诸如量子点激光器、量子点探测器等光电器件的性能，一般采用高密度多层的多量子点体系生长方式。由于这种方法很难生长出尺寸均匀的多量子点体系，使得量子点的PL谱并没有表现出δ函数的特征，而呈现出一定的展宽，在一定程度上妨碍了量子点光电器件的应用性能。为此，有人采用不同取向和图形化的衬底以及对生长工艺进行优化等，这在一定程度上改善了量子点的均匀性，但是结果还是不理想。而直接通过检测InAs/GaAs或InAs/InP半导体量子点尺寸分布的均匀性来指导生产工艺，则具有更明确的方向性和前瞻性。目前常用的检测方法有原子力显微镜、高分辨率透射电镜等，这些方法的缺点是检测过程复杂。由于量子点材料的应用重点在光电特性上，荧光(PL)光谱更直接与光电特性关联，若能提出一种通过PL谱的理论和实验相结合的分析方法来给出InAs/GaAs或InAs/InP量子点的尺寸分布将是一种较好的检测手段。

发明内容

本发明的目的就是要提出一种通过实测和理论计算InAs/GaAs或InAs/InP多量子点体系的PL谱，结合分析方法得到InAs/GaAs或InAs/InP半导体量子点尺寸的分布。

本发明的利用荧光光谱测量半导体量子点尺寸分布的方法如下：

1).半导体量子点PL谱的测量

将量子点样品置于显微荧光光谱仪的物镜下，测量温度控制在270K以下，入射激光波长为632.8nm，激发功率为10-750mW，此时在量子点样品内产生的载流子浓度为1.0×10¹⁶-1.0×10¹⁷cm^-3，由此测得量子点样品的PL谱。

2).半导体量子点PL谱的理论计算

在有效质量和半球形量子点的近似下，设量子点具有高斯型的尺寸分布，利用Fortran软件解含时薛定谔方程：

      PL(hω)＝∫Nc(V)PL′(hω，V)S(V)dV，(1)

式中Nc(V)是量子点体积为V时量子点中的载流子浓度，其中量子点中的载流子浓度Nc(V)正比于它的体积，即，Nc(V)∝V；PL′(hω，V)对应量子点体积为V时的发光光谱；S(V)为量子点的高斯分布， $S\left(V\right)=\exp (-\frac{{(\sqrt[3]{V}-\sqrt[3]{V_0})}^2}{2{\left(\mathrm{\σ}\sqrt[3]{V_0}\right)}^2}),$ V₀为PL谱峰值所对应的量子点的体积，σ为分离变量，PL(hω)表示对所有量子点体积积分后计算得到的理论模拟PL谱，hω＝E。

3).由公式(1)可知PL谱的峰值与展宽变化只与V₀和σ有关，由此，先假设V₀和σ为任一两个大于零的值(V₀₁，σ₁)计算PL谱，并与实验所测得的PL谱相比较。如果计算的PL谱的峰值能量(E₁)小于实验测量的PL的峰值能量(E₀)，则将V₀₁减小，直到再计算得到的PL谱的峰值能量(E₂)大于实验测量的PL的峰值能量(E₀)，这是对应的体积为V₀₂。反之，如果E₁＞E₀，则增大V₀₂，使其计算所对应的PL谱的峰值能量(E₂)小于实验测量的PL的峰值能量(E₀)。这样量子点的中心尺寸V₀就在V₀₁和V₀₂之间。然后，利用二分法求得中心尺寸V_0调，使得V_0调对应的PL谱的峰值能量E满足|E₀-E|＜＝0.001。这时认为V₀＝V_0调。

4).保持V₀不变，计算(V_0调，σ₁)所对应的PL谱，并与实验测得的PL谱半峰宽相比较，如果计算的PL谱半峰宽大于实验的PL谱半峰宽，则使σ₁变小，直到计算的PL谱半峰宽小于实验的PL谱半峰宽，这时对应的尺寸分离变量为σ₂。反之如果计算的PL谱半峰宽＜实验的PL谱半峰宽，则使σ₁变大，直到计算的PL谱半峰宽＞实验的PL谱半峰宽，这时对应的尺寸分离变量为σ₂。这样量子点的中心尺寸σ就在σ₁和σ₂之间。最后利用二分法求得尺寸分离变量σ_调，使得σ_调对应的PL谱半峰宽能量满足|E_0半-E_半|＜＝0.001，这时我们认为σ＝σ_调。

5).这时量子点的尺寸分布为：

本发明是基于由于不同尺寸量子点俘获载流子的能力不同，从而对复合发光的贡献不同。在一定的激发功率下，虽然大尺寸的量子点有较多的载流子注入，但是由于大尺寸的量子点在整个量子点体系中占的比率很少，由此对量子点体系的PL谱的贡献很小。而尺寸分布上占绝大比例的量子点，由于在数量上的绝对优势，对量子点系统的PL谱的贡献最大，表现出PL谱的峰值对应该尺寸的量子点的复合发光。而量子点体系的PL谱的半峰宽，则是由于量子点尺寸分布引起的谱线展宽。因此，通过理论PL谱与实验所测得的PL谱的对比，可以得到量子点的尺寸分布。

本发明的方法操作简单，耗时短，判断标准明显，并可对量子点系统发光性能进行预测，便于对半导体量子点材料产品进行分级处理，有利于产品质量的升级。

附图说明

图1为测量温度为80K时，测得到InAs/GaAs多量子点体系的PL谱(实线)和理论计算的在尺寸分离变量(σ)为0.09和0.07时对应的PL谱(点线和虚线)。

图2为原子力显微镜测得的量子点尺寸分布图，(a)图为测得的量子点的分布图；(b)图中的柱形图为统计量子点的实际尺寸分布，点线为高斯近似下的量子点的尺寸分布。

图3保持尺寸分离变量σ＝0.04不变，使V₀₁＝530nm³且V₀₂＝790nm³，利用二分法进行光谱比较寻找量子点的中心尺寸V₀的光谱演示图。

图4为保持中心尺寸V₀＝730nm³不变，使σ₁＝0.04且σ₂＝0.1，利用二分法进行光谱比较寻找量子点的中心分离变量σ的光谱演示图。

具体实施方式

以下通过实施例及附图对本发明作进一步的详细说明：

1.本实施例采用InAs/GaAs量子点样品，首先对其进行PL谱的测量，测量条件：

将量子点样品置于显微荧光光谱仪的物镜下，测量温度控制在80K的低温下，入射激光功率为200mW，入射激光波长632.8nm。这时在量子点样品内形成的载流子密度约为1.6×10¹⁶cm^-3，测得InAs/GaAs量子点体系的PL谱，见图1中的实线，可见PL谱线峰值的中心位置(E₀)为1.24eV，半峰宽为75meV。

2.根据上述的InAs/GaAs半导体量子点PL谱的理论计算方法计算该体系的PL谱：

先设V₀和σ为任一两个大于零的值，利用Fortran软件计算PL谱，发现σ＝0.04，V₀₁＝530nm³时，计算得到的PL谱的半峰宽小于75meV，且峰值的中心位置E₁大于1.24eV，满足E₁＞E₀。然后保持σ＝0.04不变，再选一个V₀₂＞530nm³，使其对应的PL谱的峰值满足E₂＜E₀，发现当V₀₂＝790nm³计算的PL谱满足该条件。然后通过二分法寻找到量子点的中心尺寸V₀＝730nm³。这时计算的PL谱的中心位置与实验所测得的谱线的中心位置1.24eV相对应。

3.保持量子点的中心尺寸V₀＝730nm³不变。已知σ₁＝0.04时计算得到的PL谱的半峰宽小于75meV，这时选取一个大一点的尺寸分离变量使其计算得到的PL谱的半峰宽大于75meV，发现当σ₂＝0.1时满足该要求。利用二分法进行光谱比较寻找到量子点的尺寸分离变量σ＝0.07。

这时量子点的尺寸分布S(V)可以用公式 $S\left(V\right)=\exp (-\frac{{(\sqrt[3]{V}-\sqrt[3]{730})}^2}{2{\left(0.07\sqrt[3]{730}\right)}^2});$ 来表述。当σ＝0.07，V₀＝730nm³时，谱线与实验符合的最好，见图1中的点线。而这与采用原子力显微镜直接实验测得的尺寸分离变量σ＝0.09，见图2(b)中的点线已很接近。

量子点尺寸分布不同，测得的和计算所得的PL的峰值与形状均不同，且一种尺寸分布对应的PL谱是唯一的，所以我们的方法能够有效的找到量子点的尺寸分布。

以上所述的实施例仅为了说明本发明的技术思想及特点，其目的在于使本领域的普通技术人员能够了解本发明的内容并据以实施，本专利的范围并不仅局限于上述具体实施例，即凡依本发明所揭示的精神所作的同等变化或修饰，仍涵盖在本发明的保护范围。

Claims (2)

1.一种利用荧光光谱测量半导体量子点尺寸分布的方法，其特征在于具体步骤如下：

§A.半导体量子点PL谱的测量

将量子点样品置于显微荧光光谱仪的物镜下，测量温度控制在270K以下，入射激光波长为632.8nm，激发功率为10-750mW，测得量子点样品的PL谱；

§B.半导体量子点PL谱的理论计算

在有效质量和半球形量子点的近似下，设量子点具有高斯型的尺寸分布，利用Fortran软件解含时薛定谔方程：

            PL(hω)＝∫Nc(V)PL′(hω，V)S(V)dV，(1)

式中Nc(V)是量子点体积为V时量子点中的载流子浓度，其中量子点中的载流子浓度Nc(V)正比于它的体积，即，Nc(V)∝V；PL′(hω，V)对应量子点体积为V时的发光光谱；S(V)为量子点的高斯分布， $S\left(V\right)=\exp (-\frac{{(\sqrt[3]{V}-\sqrt[3]{V_0})}^2}{2{\left(\mathrm{\σ}\sqrt[3]{V_0}\right)}^2}),$ V₀为PL谱峰值所对应的量子点的体积，σ为分离变量；PL(hω)表示对所有量子点体积积分后计算得到的理论模拟的PL谱，hω＝E；

§C.由公式(1)可知PL谱的峰值与展宽变化只与V₀和σ有关，由此，先假设V₀和σ为任一两个大于零的值V₀₁、σ₁，计算PL谱，并与实验所测得的PL谱相比较，如果计算的PL谱的峰值能量E₁小于实验测量的PL的峰值能量E₀，则将V₀₁减小，直到再计算得到的PL谱的峰值能量E₂大于实验测量的PL的峰值能量E₀，这是对应的体积为V₀₂；反之，如果E₁＞E₀，则增大V₀₂，使其计算所对应的PL谱的峰值能量E₂小于实验测量的PL的峰值能量E₀，量子点的中心尺寸V₀就在V₀₁和V₀₂之间；然后，利用二分法求得中心尺寸V_0调，使得V_0调对应的PL谱的峰值能量E满足|E₀-E|＜＝0.001，V₀＝V_0调；

§D.保持V₀不变，计算V_0调，σ₁所对应的PL谱，并与实验测得的PL谱半峰宽相比较，如果计算的PL谱半峰宽大于实验的PL谱半峰宽，则使σ₁变小，直到计算的PL谱半峰宽小于实验的PL谱半峰宽，这时对应的尺寸分离变量为σ₂；反之如果计算的PL谱半峰宽＜实验的PL谱半峰宽，则使σ₁变大，直到计算的PL谱半峰宽＞实验的PL谱半峰宽，这时对应的尺寸分离变量为σ₂；量子点的中心尺寸σ就在σ₁和σ₂之间；然后利用二分法求得尺寸分离变量σ_调，使得σ_调对应的PL谱半峰宽满足|E_0半-E_半|＜＝0.001，σ＝σ_调；

5).这时量子点的尺寸分布为：

2.根据权利要求1的一种利用荧光光谱测量半导体量子点尺寸分布的方法，其特征在于：所说的半导体量子点为InAs/GaAs或InAs/InP半导体量子点。

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