CN100498492C - 光吸收和反射由铜的电沉积控制的电化学电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种在可见光和红外光中发射由控制电压作用下的电沉积控制的电化学电池。该电池包括以下叠合的分别紧密接触的柔性元件：第一电极(11)，用于连接到该控制电压的第一电势；第一多孔层(12)，由PVDF-HFP、PEO和活性炭粉的混合物形成；多孔分离器(13)，由PVDF-HFP和PEO的混合物形成；第二电极(14)，其由板栅形成并连接到该控制电压的第二电势；第二多孔层(15)，其由PVDF-HFP、PEO和碳粉的混合物形成，电解质水溶液包含铜盐，该铜盐包含在第一柔性层(12)、分离器(13)和第二柔性层(15)中。电池在含水介质中工作。由于水的高离解常数所导致的更高水平的离子电导性使得含水介质允许更多的离子交换。水的其它优点在于其对红外线的透明性以及环保特性。
Description
技术领域
本发明涉及一种在可见光和红外线中具有可控发射(émission)的电化学电池。
背景技术
文献“可逆电化学镜(REM)智能窗(Reversible ElectrochemicalMirror(REM)Smart Window)”，D.M.TENCH et al.，proceedings ofInternational Symposium，Electrochromic Materials and Applications，Volume 2003-17，page 190，在2003年5月1日作的报告之后出版，其披露了通过银的可逆电沉积来操作的一种用于控制可见光中光的吸收和发射的装置。该装置包括叠合起来的第一玻璃板、板栅(grille，栅格)形式的对电极(或称“辅助电极”)，包含电沉积的银离子的γ-丁内酯电解质层，以合成的氧化铟锡(ITO)制成的镜面电极以及在红外线中不透明的第二玻璃板。为了提高该装置的反射率，对其施加一个电压以便在与电解质接触的镜面电极的表面上沉积银。一旦断开电压，该装置保持在相同的状态中：没有必要维持电压以保持高反射率。为了减小反射率，倒转电压的极性以便溶解沉积在镜面电极表面上的银。由此银沉积在以板栅形式的对电极上。
现有技术的装置具有这样的缺陷，其是刚性装置并且在红外线中完全吸收。
而且，美国专利第5 296 318号披露了一种包括复合电极并使用锂作为插入离子的可再充电电池。该电池使用不同的粉末，该粉末结合到膜状的聚合物基质中。这种结构具有两个优点。首先，其使粉末具有了机械强度。其次，使由电池的不同成分形成的膜可以与板栅形状的集电器一起层压以便形成一个完全柔性的电池。
通过现有技术开发的电池使用按重量计12％的比率的疏水的聚偏氟乙烯-六氟丙烯(PVDF-HFP)共聚物类型的聚合物。因此，它们使用有机类型溶剂例如二甲基碳酸酯、碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯或者乙腈。这些电池具有必须在手套式操作箱中装配的缺点。
发明内容
本发明提出了一种具有在可见光和红外线中受控发射的电化学电池，其具有柔性和在水介质中工作的重要特性。
由于水的高离解常数的事实，水介质的好处在于由于更高的离子电导率而允许更多的离子交换。正如水的其它优点，可以提到的是它在红外线中的透明性和环保(特性)。水系电池(cellule aqueuse)的形成涉及发现合适的聚合物以及使用该聚合物。
因而，本发明的目的是一种具有由在控制电压的作用下的电沉积控制的发射的电化学电池，其特征在于，所述电化学电池包括以下叠合的分别紧密接触的柔性元件：
-第一电极，用于连接到控制电压的第一电势，
-第一多孔层，由PVDF-HFP、PEO和活性炭粉的混合物形成，
-多孔分离器(séparateur，或称“隔板”，“分离膜”)，由PVDF-HFP和PEO的混合物形成，
-第二电极，其由板栅形成并连接到控制电压的第二电势，
-第二多孔层，其由PVDF-HFP、PEO和碳粉的混合物形成，电解质水溶液包含铜盐，该铜盐包含在第一柔性层、分离器和第二柔性层中。
第一电极可以由金属箔(例如以不锈钢制成)或者金属板栅(由铜制成)形成。
第二电极可以是以铜或者以不锈钢制成的板栅。
电解质溶液中的铜盐可以是硫酸铜或者其它铜盐。
附图说明
通过阅读如下参照附图以示例性给出的非限制性描述，将更充分地理解本发明，并且其它优点和特定特征将变得显而易见，附图中：
图1是示出用于形成根据本发明的电化学电池的不同共聚物重量增加曲线的曲线图；
图2是示出对于用于形成根据本发明的电化学电池的共聚物，作为硫酸浓度函数的导电率的曲线图，
图3示出了根据本发明的发射受铜的电沉积控制的电化学电池，
图4示出了根据本发明的电化学电池获得的反射光谱。
具体实施方式
如上所述的，PVDF-HFP共聚物是疏水的。然而，由于该共聚物的显著的机械性能，所以它是非常引人注意的。为了使该聚合物能够吸水，本发明提出了将一种亲水聚合物加入到其中。提出了一种非常亲水的聚环氧乙烷(PEO)。
本发明包括首先发现一种用于PVDF-HFP和PEO混合物的合适的组合物，即这样一种组合物，对于该组合物，混合物吸收大量的水同时保持合适的机械强度。
图1是示出随吸收时间t(以分钟表示)变化的PVDF-HFP和PEO的不同混合物的重量增加PM(以％表示)曲线的曲线图。所使用的PVDF-HFP共聚物包括12％摩尔的HFP。曲线1对应于PVDF-HFP共聚物(因此没有PEO)。曲线2对应于包括按重量计80％的PVDF-HFP和按重量计20％的PEO的混合物。曲线3对应于包括按重量计60％的PVDF-HFP和按重量计40％的PEO的混合物。曲线4对应于包括按重量计50％的PVDF-HFP和按重量计50％的PEO的混合物。
钟形曲线表明PEO溶解于水。PVDF-HFP确保机械强度。对PEO重量大于50％的组合物进行了测试。它们不具有足够的机械强度。然而，硅石填充剂的加入应该能够使得进一步提高PEO的百分比。
使用硫酸溶液进行了导电性测试。结果表明一旦结合了30％的PEO，则所获得的导电率大于非水蓄电池的导电率，即为1.61×10-4S.cm-1。由此简单地获得了性能非常好的电解质。
由PVDF-HFP和PEO的混合物构成的膜可以用实验室材料制成。对于PEO重量为50％的膜，将1克的PEO加入到制丸器(pilulier)中并且分散在1mL的醚中，然后加入乙腈直到烧瓶的一半(半中腰)。然后摇晃已塞上瓶塞的烧瓶直到PEO被很好地溶解。然后，加入1克包括12％摩尔HFP的PVDF-HFP，2克用作增塑剂的邻苯二甲酸二丁酯(DBP)和丙酮。然后将溶液在大约2000rpm的速度下混合15分钟，然后通过刮刀将溶液在玻璃板上涂开以控制沉积厚度。在蒸发溶剂后，获得宽5cm、长约1.2m的带状的膜。
图2是示出对于不同浓度的H2SO4和对于在PVDF-HFP和PEO混合物中不同浓度(按重量计)的PEO的导电率的曲线图。曲线5画出的是对于1M的H2SO4的浓度。曲线6画出的是对于0.1M的H2SO4的浓度。
包括活性材料的PVDF-HFP和PEO混合物的塑性膜可以以相同的方法形成，但是在制造后期要加入粉末形状的活性材料。所使用的活性材料/聚合物的比率为3.66(质量比)。还可以使用更多量的活性材料。
图3示出了根据本发明的发射由铜的电沉积控制的电化学电池。该电池包括由铜板栅11形成的柔性层、由活性炭、PVDF-HFP和PEO的混合物形成的层12、由PVDF-HFP和PEO的混合物形成的分离器13、由铜或不锈钢制成的板栅形成的电极14，以及由PVDF-HFP、PEO和碳粉形成的层15的叠层(empilement)。
板栅11和14可以包括约0.5mm的网孔。分离器13可以由包括按重量计50％的PVDF-HFP(具有12％摩尔的HFP)和按重量计40％的PEO的混合物形成。
通过去除用于形成膜的DBP而使以PVDF-HFP和PEO的混合物构成的膜12、13和15多孔。通过将组装的电池放置在醚中可以实现该去除。然后，可以通过将包括多孔膜的电池浸没在容纳水性电解质(électrolyte aqueux)的容器中来给该电池填充该电解质。
层12的厚度可以为10至100μm。分离器13的厚度可以在10μm至100μm之间。层15的厚度可以在10至100μm之间。
层11、12和13形成一个半电池，在一个容器内将其测试，在该容器中倒入溶液，溶液渗入以PVDF-HFP和PEO的混合物构成的膜12和13的孔中。该溶液由1MH2SO4中的0.5M CuSO4·5H2O构成。
图4示出了对于前述的电化学电池获得的反射光谱。Y-轴示出反射R而X-轴示出入射到电池的电极14侧的入射光的波长λ。
给在电极11和电极14之间的电化学电池供应连续的控制电压或者电流。曲线21表示电池的最初状态。以约20％的比率将入射到层15的入射光反射。在0.2A控制电流的作用下，在层15的碳颗粒上形成铜沉积物。以1分钟内3库仑/cm2的速度形成铜沉积物。在该状态下，以约60％的比率将入射到层15的入射光反射。正如曲线22示出的。在与前者相反的其它控制电压的作用下，铜溶解。在该状态下，以约20％的比率将入射到层15上的入射光反射。因此电池具有40％的差异(contraste，或对比度)
根据本发明的电池的双重优点在于具有在短时间(约1分钟)内的高差异(或称“强对比”)。
Claims (6)
1.具有由控制电压作用下的电沉积控制的吸收和发射的电化学电池，其特征在于，所述电池包括以下叠合的并且分别紧密接触的柔性元件：
第一电极(11)，用于连接到所述控制电压的第一电势，
第一多孔层(12)，由聚偏氟乙烯-六氟丙烯、聚环氧乙烷和活性炭粉的混合物形成，
多孔分离器(13)，由聚偏氟乙烯-六氟丙烯和聚环氧乙烷的混合物形成，
第二电极(14)，其由板栅形成并连接到所述控制电压的第二电势，
第二多孔层(15)，其由聚偏氟乙烯-六氟丙烯、聚环氧乙烷和碳粉的混合物形成，
电解质水溶液包含铜盐，所述铜盐包含在第一多孔层(12)、所述分离器(13)和第二多孔层(15)中，
其中，在所述混合物中聚环氧乙烷的重量不大于50％。
2.根据权利要求1所述的电化学电池，其特征在于，所述第一电极由金属箔或者金属板栅构成。
3.根据权利要求2所述的电化学电池，其特征在于，所述第一电极由不锈钢箔构成。
4.根据权利要求2所述的电化学电池，其特征在于，所述第一电极由铜板栅构成。
5.根据权利要求1所述的电化学电池，其特征在于，所述第二电极是以铜或者以不锈钢制成的板栅。
6.根据权利要求1所述的电化学电池，其特征在于，所述电解质溶液的所述铜盐是硫酸铜。
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