AT212298B - A process for the production of acetic acid and methyl acetate - Google Patents

A process for the production of acetic acid and methyl acetate

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AT212298B AT574959A AT574959A AT212298B AT 212298 B AT212298 B AT 212298B AT 574959 A AT574959 A AT 574959A AT 574959 A AT574959 A AT 574959A AT 212298 B AT212298 B AT 212298B
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Heinz Dr Hohenschutz
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Basf Ag
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Description


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   Verfahren zur Herstellung von Essigsäure und Methylacetat A process for the production of acetic acid and methyl acetate 
 Die Erfindung betrifft ein verbessertes Ver- fahren zur Herstellung von Essigsäure oder deren The invention relates to an improved procedural for producing acetic acid or their
 Gemischen mit Methylacetat durch kontinuier- liche Carbonylierung von Methanol, Methyl- acetat und bzw. oder Dimethyläther. Mixtures with methyl acetate through regular carbonylation of methanol, methyl acetate and dimethyl ether or or. 



    Es ist bekannt, dass man durch Umsetzung von It is known that by reacting one of
 Methanol, Methylacetat und bzw. oder Dimethyl- äther mit Kohlenmonoxyd unter Druck und bei erhöhter Temperatur Essigsäure erhält. Methanol, methyl acetate and dimethyl ether or or obtained with carbon monoxide under pressure and at elevated temperature acetic acid.  Neben der Essigsäure enthält das Reaktionsprodukt Methylacetat auch dann, wenn man von Methanol oder Dimethyläther ausgeht. In addition to acetic acid, the reaction product includes methyl acetate, even if one starts from methanol or dimethyl ether.  Man führt die Reaktion zweckmässig in Gegenwart von Wasser durch und benutzt als Katalysatoren Metalle oder Metallverbindungen, die Carbonyle bilden, oder die Metallcarbonyle selbst. Besonders geeignet sind die Metalle der Eisengruppe des Periodischen The reaction is conveniently carried out in the presence of water and used as catalysts, metals or metal compounds which form carbonyls, metal carbonyls or itself. Particularly suitable are the metals of the iron group of the Periodic
 Systems oder deren Verbindungen. System or their compounds.  Wenn man keine halogenhaltige Metallverbindung anwendet, ist es ausserdem erforderlich, ein Halogen oder eine Halogenverbindung, vorteilhaft Jod oder eine Jodverbindung, zuzusetzen. When applying no halogen-containing metal compound, it is also required, a halogen or a halogen compound, preferably iodine or an iodine compound to add. 



    Bei der kontinuierlichen Ausführung der Reaktion wird das Gas im Interesse einer möglichst guten Ausnutzung des Kohlenmonoxyds und zur Vermeidung von Verlusten an mitgeführten wertvollen Stoffen-vorwiegend Essigsäure, Methylacetat und Methanol-im Kreis geführt. In the continuous embodiment of the reaction, the gas in the interest of good possible utilization of carbon monoxide and to avoid losses of transported valuable substances is predominantly-, and guided acetic acid methyl acetate-methanol in a circle.  Man kühlt das den Reaktionsraum verlassende heisse Gas ab und führt es wieder in den Reaktor zurück. The mixture is cooled, the reaction space leaving hot gas and feeds it back into the reactor.  Auch das beim Abkühlen entstehende Kondensat wird unter Reaktionsdruck wieder in das Reaktionsrohr zurückgeführt. Also, the resulting upon cooling condensate is recycled back into the reaction tube under the reaction pressure.  Das ganze Systems steht also unter einheitlichem Druck. so the whole system is under uniform pressure.  Das durch die Umsetzung verbrauchte Kohlenmonoxyd wird ständig ersetzt. The spent by implementing carbon monoxide is continuously replaced. 



    Bei dieser einfachsten Ausführungsform einer Reaktion mit Kreisgasführung macht es sich störend bemerkbar, dass bei der Carbonylierung durch Nebenreaktionen inerte Gase entstehen, darunter Methan und insbesondere Kohlendioxyd. In this simplest embodiment of a reaction with recycle gas, it makes disturbing that arise from side reactions inert gases in the carbonylation, including methane and carbon dioxide in particular.  Nach der beschriebenen Arbeitsweise reichern sich diese Inertgase immer mehr an, wodurch der Kohlenmonoxyd-Partialdruck immer mehr zurückgedrängt und die Reaktionsgeschwindigkeit verlangsamt wird. After the operation described these inert gases accumulate more and more, whereby the carbon monoxide partial pressure pushed back more and more and the reaction rate is slowed.  Um dies zu vermeiden, kann man den Gehalt des Reaktionsgases an Kohlen- dioxyd und Methan auf einer tragbaren Höhe halten, indem man ständig einen Anteil des To avoid this, you can dioxide content of the reaction gas to coal and methane on a portable altitude hold by constantly as a percentage of
 Reaktionsgases als Abgas aus dem Kreislauf herausnimmt. takes out the reaction gas as waste gas from the cycle. 



    Auf diese Weise gehen jedoch neben dem im Abgas noch enthaltenen Kohlenmonoxyd erhebliche Mengen an mitgeführten Reaktionsteilnehmern und Reaktionsprodukten verloren. In this way, however, beside the still contained in the exhaust carbon monoxide substantial amounts of entrained reactants and reaction products lost.  Man kann diese Verluste vermeiden, wenn man das auf einen Druck von 5 bis 50 at entspannte Kreisgas mit einem Lösungsmittel, das bevorzugt Kohlendioxyd und Methan löst, in Berührung bringt, das so gereinigte Gas wieder auf den Reaktionsdruck, der bevorzugt 200 bis 700 at beträgt, komprimiert und wieder in das Reaktionsrohr zurückführt. One can avoid these losses, if one is that at a pressure of 5 to 50 at relaxed recycle gas with a solvent, which is preferably carbon dioxide and methane dissolved, brought into contact, the so purified gas back to the reaction pressure, which is preferably 200 to 700 at compressed and recycled back into the reaction tube.  Ein Nachteil dieser Arbeitsweise besteht darin, dass für die Kompression des gereinigten, entspannten Gases auf den Reaktionsdruck und für die Kompression der Waschflüssigkeit ein erheblicher Aufwand erforderlich ist. A disadvantage of this procedure is that a significant effort is required for the compression of the purified free gas to the reaction pressure and the compression of the washing liquid.  Ausserdem muss die Waschflüssigkeit zur Rückgewinnung der enthaltenen wertvollen Stoffe gesondert aufgearbeitet werden. be worked up also has the washing liquid to recover the valuable materials contained separately. 



    Es war daher wünschenswert, ein Verfahren zu finden, nach dem man bei der kontinuierlichen Herstellung von Essigsäure durch Carbonylierung von Methanol, Methylacetat und bzw. oder Dimethyläther den Gehalt des im Kreis geführten Kohlenmonoxyds an Inertgasen mit möglichst geringem Aufwand und unter möglichst geringen Verlusten an wertvollen Stoffen niedrig halten kann. It was therefore desirable to find a method by which one in the continuous production of acetic acid by carbonylation of methanol, methyl acetate and dimethyl ether or valuable or the content of the circulated Kohlenmonoxyds of inert gases with minimal effort and with the lowest possible losses of can hold materials low. 



    Es wurde nun gefunden, dass man Essigsäure oder deren Gemische mit Methylacetat durch an sich bekannte kontinuierliche Carbonylierung von Methanol, Methylacetat und bzw. oder Dimethyläther vorteilhaft erhält, wenn man das gesamte aus dem Reaktionsrohr entweichende Gas unter Reaktionsdruck abkühlt und es unter dem gleichen oder einem wenig darunter liegenden Druck mit flüssigem Reaktionsprodukt als Waschflüssigkeit in intensive Berührung bringt, das gereinigte Gas von der Waschflüssigkeit abtrennt und in das Reaktionsrohr zurückführt und die Waschflüssigkeit entspannt, wobei ein kohlendioxydreiches Gas entweicht. It has now been found that to obtain acetic acid or mixtures thereof with methyl acetate by known per se continuous carbonylation of methanol, methyl acetate and or or dimethyl ether advantageous to cool the entire escaping from the reaction tube gas under reaction pressure and, under the same or a little pressure below with liquid reaction product as a washing liquid in intensive contact brings separating the cleaned gas from the washing liquid and is recycled into the reaction tube and relaxes the washing liquid, wherein a carbon dioxide-rich gas escapes.

    Unter flüssigem Reaktionsprodukt ist dabei einerseits das Konden- Under liquid reaction product is on the one hand the condensate 

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  sat zu verstehen, das man beim Abkühlen des aus dem Reaktionsrohr entweichenden Gases erhält und anderseits das Produkt, das man unmittelbar flüssig aus dem Reaktionsrohr entnimmt. to understand sat, which is obtained during the cooling of the gas leaving the reaction tube gas and on the other hand, the product obtained directly takes out liquid from the reaction tube.  Das erwähnte Kondensat wird nach dem Entspannen entweder in das Reaktionsrohr zurückgeführt oder mit dem Produkt, das unmittelbar flüssig dem Reaktionsrohr entnommen wird, vereinigt. The above-mentioned condensate is returned after the expansion either in the reaction tube, or, combined with the product that is directly taken from the liquid reaction tube.
 Essigsäure und Methylacetat werden dann durch Acetic acid and methyl acetate are then
 Destillation gewonnen, das Methylacetat wird gewünschtenfalls in das Verfahren zurückgeführt. recovered distillation, the methyl acetate is desired, recycled into the process. 



    Ein wesentliches Merkmal der neuen Arbeits- weise besteht darin, dass man Gas und Wasch- flüssigkeit in der Kälte miteinander in Berührung bringt. A key feature of the new way of working is that it brings gas and washing liquid in the cold touch each other.  In der Hitze wird nämlich verhältnismässig wenig Kohlendioxyd gelöst. In the heat of some carbon dioxide is dissolved namely comparatively.  So liefert z. Thus, for supplies.  B. ein as a
 Reaktionsprodukt, das bei 200 C mit einem Reaction product at 200 C with a
 Reaktionsgas mit einem Kohlendioxydgehalt von 10% in Berührung war beim Entspannen ein Sprudelgas mit einem Kohlendioxydgehalt von 16%. Reaction gas having a carbon dioxide content of 10% was in contact while relaxing a hot gas having a carbon dioxide content of 16%.  Werden dagegen Gas und Flüssigkeit bei Raumtemperatur gemischt, so enthält das Sprudelgas über 40% Kohlendioxyd. Are, however, gas and liquid are mixed at room temperature to contain the hot gas over 40% carbon dioxide.  Der genaue Gehalt hängt von dem Grad der Annäherung an die Gleichgewichtslage der Verteilung des Kohlendioxyds zwischen Gas- und Flüssigkeitsphase ab. The exact content depends on the carbon dioxide between gas and liquid phases of the degree of approximation to the equilibrium distribution. 



   Aus diesem Grunde ist es empfehlenswert, Massnahmen zur guten Durchmischung von Gas und Flüssigkeit auch dann zu treffen, wenn zum Auswaschen nur das Kondensat aus dem Kreisgas verwendet wird, da dieses zunächst auch nicht annähernd an Kohlendioxyd und Methan gesättigt ist. For this reason, it is recommended to take measures for thorough mixing of gas and liquid, even if only the condensate is used from the recycle gas to wash out, as this is initially not nearly saturated with carbon dioxide and methane. 



    Eine intensive Durchmischung kann im einfachsten Falle dadurch erreicht werden, dass man das Gas durch ein mit der Flüssigkeit gefülltes Schlangenrohr perlen lässt. Intensive mixing can be achieved in the simplest case by the fact that is bubbled through the liquid filled coiled tubing the gas.  Wirksamer sind Füllkörper-, Glockenböden- oder Siebbodentürme. Effective are packed columns, Glockenböden- or Siebbodentürme.  Die Durchmischung kann aber auch in allen andern in der Technik üblichen Apparaten im Gleich- oder Gegenstrom erreicht werden. but the mix may change in all customary in the art apparatuses are achieved in co- or countercurrent. 



    In der Regel bringt man das Kreisgas mit dem Kreisgaskondensat oder mit dem flüssig ausgebrachten Reaktionsprodukt unter dem gleichen Druck miteinander in innige Berührung, unter dem die Carbonylierung stattfindet. In general, bringing the cycle gas at the cycle gas or condensate with the liquid discharged reaction product under the same pressure to each other in intimate contact, under which carbonylation takes place.  In manchen Fällen (siehe Fig. 3) ist es jedoch erforderlich, unter einem Druck zu verfahren, der wenig unter dem Druck im Carbonylierungsreaktor liegt. In some cases (see Fig. 3), it is necessary to proceed under a pressure which is slightly below the pressure in the carbonylation reactor. 



   Empfehlenswert ist ein Druck, der nur bis zu 10 at vermindert ist. Recommended is a pressure which is only up to 10 at reduced.  Es sind aber auch Drücke möglich, die bis zu etwa 30 at unter dem Druck im Carbonylierungsreaktor liegen. There are however also possible pressures that are up to about 30 at the under pressure in the carbonylation reactor.  Noch niedrigere Drücke sind nicht empfehlenswert, weil in diesem Falle die Kompression des Kreisgases bei dessen Wiedereinführung in den Carbonylierungsreaktor nicht mehr von einer einstufigen Pumpe vorgenommen werden könnte. Even lower pressures are not recommended, because in this case the compression of the cycle gas could no longer be made in the re-introduction into the carbonylation of a single-stage pump. 



    Das auf diese Weise behandelte Gas wird mittels der Kreisgaspumpe zusammen mit dem Ausgangsstoff oder gesondert in den unteren Teil des Reaktionsrohres eingeführt, nachdem das verbrauchte Kohlenmonoxyd über einen Kompressor durch frisches ersetzt ist. The gas thus treated is introduced by means of the recycle gas pump together with the feedstock or separately in the lower part of the reaction tube, after the spent carbon monoxide is replaced by a compressor by fresh.   
 Die Waschflüssigkeit wird entspannt und lässt ein kohlendioxyd- und methanreiches Sprudelgas entweichen. The washing liquid is released and leaves a kohlendioxyd- and methane-rich gas bubble escape.  Man braucht also zur Entfernung der inerten Bestandteile weniger Gas zu entnehmen als bei dem Verfahren, das den Inertgasspiegel im Reaktionsraum nur durch Entnahme von Abgas regelt. One need therefore be taken to remove the inert gas constituents less than in the process that regulates the Inertgasspiegel in the reaction space only by removing exhaust gas.  Dadurch gehen weniger A result, fewer
 Kohlenmonoxyd und Reaktionsprodukte verloren. Carbon monoxide and reaction products lost.  Gegenüber der Arbeitsweise, nach der man das Kreisgas durch Waschen unter vermindertem Druck reinigt, hat man den Vorteil, dass die Notwendigkeit einer erneuten Kompression des Gases entfällt. Compared to the way of working, is purified after the cycle gas by washing under reduced pressure, there is the advantage that the need for re-compression eliminates the gas.

    Ebenso ist es nicht erforderlich, die Waschflüssigkeit zu komprimieren und zur Gewinnung der Wertstoffe aufzuarbeiten. Likewise, it is not necessary to compress the washer fluid and work up to the extraction of valuable substances. 



    Will man aus dem kohlendioxyd- und methanreichen Abgas die Wertstoffe gewinnen, z. you want from the kohlendioxyd- and methane-rich gas to win the valuable materials such.  B. durch Waschen mit einem geeigneten Lösungsmittel, so benötigt man wesentlich weniger apparativen und Energieaufwand als bei der Arbeitsweise, die eine Wäsche des gesamten Kreisgases bei vermindertem Druck vorsieht. , By washing with a suitable solvent, so one needs much less of apparatus and energy than the operation of providing for a wash of the entire cycle gas at reduced pressure. 



   Ein Teil des beim Entspannen der Waschflüssigkeit freiwerdenen Kohlenmonoxyds lässt sich auch für die Reaktion nutzbar machen, indem man die Entspannung fraktioniert vornimmt und die zuerst entweichenden kohlenmonoxydreichen Anteile in das Reaktionsrohr zurückführt. Part of the cleared is used while relaxing the washing liquid Kohlenmonoxyds can make it usable by performing the relaxation fractionated and returns the first escaping kohlenmonoxydreichen play in the reaction tube for the reaction. 



    Selbstverständlich ist es auch möglich, das gesamte Kohlenmonoxyd des Sprudelgases nutzbar zu machen, indem man das Kohlendioxyd in bekannter Weise, z. Of course it is also possible to make the overall carbon monoxide of soda gas used by in a known manner, the carbon dioxide.  B. durch Druckwäsche mit Wasser, entfernt und das verbleibende, kohlen- As by pressure washing with water, removed and the remaining, carbon- 
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    Reaktionsrohr 1 eingeführt. Reaction tube 1 is inserted.  Das Gas wird mittels der Kreisgaspumpe 6 in das Reaktionsrohr 1 zurückgeführt, das verbrauchte Kohlenmonoxyd über einen Kompressor 7 ergänzt. The gas is recycled by means of the recycle gas pump 6 to the reaction tube 1, supplemented, the spent carbon monoxide via a compressor. 7 



   Das Reaktionsprodukt wird am oberen Ende des Reaktionsrohres entnommen, in einem Kühler 11 gekühlt und über ein Ventil 9 entspannt. The reaction product is withdrawn at the upper end of the reaction tube cooled in a cooler 11 and released through a valve. 9  Bei der Arbeitsweise nach Fig. 1 steht zum Auswaschen nur das Kreisgaskondensat zur Verfügung. In the operation of Fig. 1 is only for washing the recycle gas condensate available.  Auf diese Weise kann nicht so viel Inertgas aus dem Kreisgas entfernt werden, wie zur Aufrechterhaltung der wünschenswerten Kohlenmonoxyd-Konzentration nötig ist. In this way, not so much inert gas can be removed from the recycle gas as is necessary to maintain desirable carbon monoxide concentration.  Daher muss man noch einen Teil des mit dem Reaktionsprodukt aus dem Reaktionsrohr austretenden Gases über ein Drosselventil 10 entspannen und aus dem Verfahren entfernen. or a portion of the exiting with the reaction product gas from the reaction tube, therefore, it is necessary to relax via a throttle valve 10 and removed from the process. 



   Bei einer zweiten, besonders einfachen Ausführungsform (Fig. 2) entfällt ein gesonderter Produktaustrag. In a second, particularly simple embodiment (FIG. 2) eliminates a separate product discharge.  Das Reaktionsprodukt wird vielmehr mit dem Kreisgas aus dem Reaktionsrohr 1 gebracht, im Kühler 2 auf Raumtemperatur abgekühlt und im Wascher 3, der wiederum aus einem Schlangenrohr besteht, intensiv mit dem Gas in Berührung gebracht. The reaction product is rather contacted with the cycle gas from the reaction tube 1, cooled in the cooler 2 at room temperature and in the scrubber 3, which in turn consists of a coiled tube, brought intensively into contact with the gas.  Gas und Waschflüssigkeit werden wieder getrennt, das Reaktionsprodukt wird entspannt und destilliert, das Kreisgas in die Reaktion zurückgeführt. Gas and washing liquid are separated again, the reaction product is depressurized and distilled, recycling the circulating gas in the reaction.  Da das Gas bei dieser Arbeitsweise mit Austrag und Kreisgaskondensat in Berührung gebracht wird, ist es nicht erforderlich, noch zusätzlich Abgas zu entnehmen, um den Gehalt des Reaktionsgases an inerten Bestandteilen auf den wünschenswerten Grad herabzudrücken. Since the gas is brought in this procedure with discharge and recycle gas condensate in contact, it is not necessary to remove additionally the exhaust gas, to suppress the content of the reaction gas to inert ingredients to the desirable level. 



   Eine etwas kompliziertere, aber noch wirkungsvollere Apparatur gibt die Fig. 3 wieder. A somewhat more complicated, but even more effective apparatus is the FIG. 3 again.  Das Kreisgas wird wie im ersten Fall getrennt vom Reaktionsprodukt dem Reaktionsrohr 1 entnommen, im Kühler 2 abgekühlt und im Scheider 3 vom Kondensat getrennt. The circulating gas is taken as in the first case separated from the reaction product of the reaction tube 1, cooled in the cooler 2 and separated in separator 3 from the condensate.  Das Kondensat läuft in das Reaktionsrohr zurück, das Kreisgas wird über ein Drosselventil 4 um 5 bis 10 atm entspannt und im Waschturm 5 im Gegenstrom mit dem Reaktionsprodukt in Berührung gebracht. The condensate flows back into the reaction tube, the cycle gas is expanded through a throttle valve atm 4 to 5 to 10 and housed in the scrubbing tower 5 in counter-current with the reaction product into contact. 



   Dieses kann dem Reaktionsrohr über ein Ventil 6 entnommen werden, weil der Druck im Wascher ein wenig geringer ist als im Rohr. This can be taken from the reaction tube via a valve 6, because the pressure in the scrubber is a little lower than in the pipe.  Das Reaktionsprodukt wird im Kühler 7 gekühlt, bevor es in den Wascher eintritt. The reaction product is cooled in the cooler 7 before it enters the scrubber.  Ein Standanzeiger 8 ermöglicht es, die Standhöhe im Reaktionsrohr zu kontrollieren. A level indicator 8 makes it possible to control the state level in the reaction tube.  Das den Wascher verlassende Gas wird von der Kreisgaspumpe 9 wieder auf den Reaktionsdruck komprimiert und mit dem Ausgangsstoff oder getrennt in das Reaktionsrohr eingeführt. The gas leaving the scrubber is compressed by the circulating gas pump 9 back to the reaction pressure and introduced with the feedstock or separately into the reaction tube. 



   Die Bedingungen unter denen die eigentliche Carbonylierungsreaktion durchgeführt wird, sind bereits bekannt. The conditions under which the actual carbonylation reaction is carried out are already known.  Als Katalysatoren verwendet man zweckmässig Eisen- und insbesondere Kobaltund Nickelcarbonyl. The catalysts practical uses iron and especially cobalt and nickel carbonyl.  An Stelle der Carbonyle kann man auch die Metalle und ihre Salze, insbesondere die Halogenide und unter diesen wiederum vorteilhaft die Jodide sowie die Salze der niederen aliphatischen Fettsäuren, vorzugsweise die Acetate verwenden. In place of the carbonyls can also metals and their salts, especially the halides and among these in turn advantageous for the iodides and the salts of lower aliphatic acids, preferably the acetates use.  Von den Halogenen oder den Halogen- verbindungen verwendet man vorteilhaft Jod oder Jodverbindungen, aber auch Brom oder Bromverbindungen sind gut brauchbar. compounds of the halogens or halogen using iodine or iodine compounds beneficial but also bromine or bromine compounds are readily usable.  Von den Verbindungen der genannten Halogene werden die Halogenwasserstoffe sowie die Alkyl- und Arylhalogenide bevorzugt. Of the compounds of the said halogens and hydrogen halides, the alkyl and aryl halides are preferred.  Die Carbonylierung wird bei Temperaturen zwischen 150 und 300 C durchgeführt. The carbonylation is carried out at temperatures between 150 and 300 C.

    Bevorzugte Temperaturbereiche sind bei Verwendung von Kobaltkatalysatoren 200 bis 240 C und bei Verwendung von Nickelkatalysatoren 250 bis 3000 C. Man führt das Verfahren vorteilhaft unter einem Druck zwischen 200 und 700 at durch. Preferred temperature ranges are when using cobalt catalysts at 200 to 240 C and use of nickel catalysts 250 to 3000 C. It performs the method advantageously under a pressure between 200 and 700 at through.  Bei niedrigeren Drücken verläuft die Reaktion zu langsam, bei höheren werden erhebliche Mengen an flüssigen Produkten durch das hochkomprimierte Gas aus dem Carbonylierungsreaktor entfernt. At lower pressures, the reaction proceeds too slowly at higher significant amounts of liquid products due to the highly compressed gas from the carbonylation reactor to be removed. 



    Die Vorzüge der neuen Arbeitsweise gehen aus einem Vergleich des Beispiels l, in dem man den Inertgasgehalt lediglich durch Entnahme von Abgas aus dem Kreisgas regelt, mit den Beispielen 2 und 3, in denen das neuen Verfahren angewandt wird, hervor. The advantages of the new approach is apparent from a comparison of Example l, in which one regulates the inert gas content only by removal of exhaust gas from the circulating gas, with Examples 2 and 3, in which the new method is applied forth. 



    Beispiel l : In das Reaktionsrohr 1 einer Hochdruckanlage (Fig. 4), das 8 m lang ist und 340 mm Durchmesser hat, werden durch das Example l: In the reaction tube 1 of a high-pressure system (Fig. 4) which is 8 m long and 340 mm in diameter, are the 
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  zeitig wird kontinuierlich so viel Kohlenmonoxyd eingepresst, dass der Druck etwa 500 at beträgt. time as much carbon monoxide is continuously pressed, the pressure is about 500 atm. 



   Die Temperatur wird auf 210 C gehalten. The temperature is maintained at 210 C.  Das aus dem Reaktionsrohr entweichende Gas wird im Kühler 2 gekühlt. The escaping from the reaction tube gas is cooled in the cooler second  Im Scheider 3 wird das In the separator 3 which is 
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    Um den Kohlendioxydgehalt des Kreisgases auf 10% zu halten, müssen ausserdem über das Drosselventil 17 Nm3 Abgas je Stunde ent- nommen werden. To keep the carbon dioxide content of the recycle gas to 10%, also must be 17 Nm3 flue gas per hour are taken corresponds via the throttle valve.  Dieses enthält 19% Kohlen- dioxyd und 75% Kohlenmonoxyd. This 19% carbon dioxide and 75% carbon monoxide.  Insgesamt entweichen also 28 Nm3 Abgas je Stunde. Altogether, 28 Nm3 flue gas escaping per hour. 



    Man erhält stündlich 178 kg eines Gemisches, das 41% Essigsäure und 23% Methylacetat enthält. This gives 178 kg per hour of a mixture containing 41% acetic acid and 23% methyl acetate.  Die Säure und ihr Ester werden durch Destillation gewonnen. The acid and its esters are obtained by distillation. 



    Beispiel 3 : Man verwendet eine Apparatur, wie sie in der Fig. 2 wiedergegeben ist. Example 3: One uses an apparatus as shown in the Fig. 2.  Die angewandten Mengen an Ausgangsstoff, der Druck und die Temperatur sind dieselben wie im Beispiel 1. The amounts used of the starting material, the pressure and the temperature are the same as in Example 1. 



    Man erhält stündlich 183 kg eines Gemisches, das 39% Essigsäure und 25% Methylacetat enthält. This gives 183 kg per hour of a mixture containing 39% acetic acid and 25% methyl acetate.  Als Abgas entweichen 18 Nm3 je Stunde mit einem Gehalt von 45% Kohlendioxyd und 35% Kohlenmonoxyd. As an exhaust gas escape 18 Nm3 per hour with a content of 45% carbon dioxide and 35% carbon monoxide.  Der Kohlendioxydgehalt im Kreisgas beträgt wiederum 10%. The carbon dioxide content in the circulating gas is again 10%. 



    PATENTANSPRÜCHE : CLAIMS: 
 1. Verfahren zur Herstellung von Essigsäure und Methylacetat aus Methanol, Methylacetat, Dimethyläther oder Gemischen davon durch kontinuierliche Umsetzung mit Kohlenmonoxyd in Gegenwart eines Carbonyls eines Metalles der Eisengruppe des periodischen Systems und von Brom, Jod oder Verbindungen der genannten Halogene unter einem Druck von 200 bis 700 at und bei einer Temperatur zwischen 150 und 3000 C, gekennzeichnet durch das Abkühlen des gesamten, aus dem Reaktionsrohr entweichenden Gases bei Reaktionsdruck, das In-intensive-Berührung-Bringen des gekühlten Gases mit einem flüssigen Reaktionsprodukt als Waschflüssigkeit unter Reaktionsdruck oder einem bis zu ein- 1. A process for producing acetic acid and methyl acetate from methanol, methyl acetate, dimethyl ether or mixtures thereof by continuous reaction with carbon monoxide in the presence of a carbonyl of a metal of the iron group of the periodic system and of bromine, iodine or compounds of these halogens under a pressure of 200 to 700 at and at a temperature between 150 and 3000 C, characterized by cooling the whole, escaping from the reaction tube gas at the reaction pressure, the In-intensive contacting of the cooled gas with a liquid reaction product as a washing liquid under the reaction pressure or to on- 

Claims (1)

  1. schliesslich 30 at niedrigerem Druck, das Ab- trennen des gereinigten Gases von der Wasch- flüssigkeit, das Zurückführen des Gases in das Reaktionsrohr und das Entspannen des als Wasch- flüssigkeit benutzten flüssigen Reaktionsproduktes. Finally, 30 at lower pressure, the waste separate the purified gas from the washing liquid, returning the gas into the reaction tube and the relaxation of the liquid used as washing liquid reaction product. 2. Verfahren nach Anspruch l, dadurch gekennzeichnet, dass man als Waschflüssigkeit zum Auswaschen des Gases das Kondensat ver- wendet, das man beim Abkühlen des aus dem Reaktionsrohr entweichenden Gases erhält. 2. The method according to claim l, characterized in that one uses as a washing liquid for washing of the gas, the condensate comparable which is obtained during the cooling of the gas leaving the reaction tube gas.
    3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man als Waschflüssigkeit zum Auswaschen des Gases das Reaktionsprodukt verwendet, das man unmittelbar in flüssiger Form aus dem Reaktionsrohr entnimmt. 3. The method according to claim 1, characterized in that there is used as washing liquid for washing of the gas, the reaction product which was directly takes in liquid form from the reaction tube.
    4. Verfahren nach Anspruch l, dadurch gekennzeichnet, dass man als Waschflüssigkeit zum Auswaschen des Gases das Kondensat, das man beim Abkühlen des aus dem Reaktionsrohr entweichenden Gases erhält, und das unmittelbar in flüssiger Form aus dem Reaktionsrohr entnommene Produkt verwendet. 4. The method according to claim l, characterized in that one which is obtained as a washing liquid for washing the gas, the condensate during the cooling of the escaping gas from the reaction tube, and the immediately withdrawn in liquid form from the reaction crude product is used.
    5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man das Gas in einem Waschturm mit dem flüssigen Reaktionsprodukt in intensive Berührung bringt. 5. The method according to claim 1, characterized by bringing the gas into a washing tower with the liquid reaction product in intensive contact.
    6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man die Waschflüssigkeit stufenweise entspannt und die ersten, kohlenmonoxydreichen Anteile des entweichenden Gases in das Reaktionsrohr zurückführt. 6. The method according to claim 1, characterized in that one gradually relaxes the washing liquid and returns the first kohlenmonoxydreichen portions of the escaping gas in the reaction tube.
    7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Gas mit der Waschflüssigkeit unter Reaktionsdruck in Berührung gebracht wird und das beim Entspannen der Waschflüssigkeit freiwerdende Gas in an sich bekannter Weise, z. 7. The method according to claim 1, characterized in that the gas is brought into contact with the washing liquid under reaction pressure, and the released during relaxation of the washing liquid gas in known manner, for. B. durch Druckwäsche mit Wasser, von Kohlendioxyd befreit und sodann in das Reaktionsrohr zurückgeführt wird. B. removed by pressure washing with water, carbon dioxide and is then recycled to the reaction tube.
AT574959A 1958-08-22 1959-08-05 A process for the production of acetic acid and methyl acetate AT212298B (en)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0013804A1 (en) * 1978-11-20 1980-08-06 Monsanto Company Improved carbonylation process recycling a portion of the reacted gas

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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